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《Nat. Mater.》：轉(zhuǎn)角六方氮化硼

信息來(lái)源：本站 | 發(fā)布日期： 2024-09-14 08:27:33 | 瀏覽量：134687

摘要：

莫爾超晶格已被證明是一個(gè)非常豐富的材料平臺(tái)，通過(guò)改變扭轉(zhuǎn)角、摻雜或電場(chǎng)來(lái)設(shè)計(jì)電子帶，可以實(shí)現(xiàn)不同的物質(zhì)相。然而，現(xiàn)有的莫爾系統(tǒng)在各個(gè)方面都存在局限性。首先，用于電子能帶工程的莫爾條紋通常形成于具有相似晶格常數(shù)的范德華（vdW）層之間。其次，電勢(shì)深度因?qū)娱g…

莫爾超晶格已被證明是一個(gè)非常豐富的材料平臺(tái)，通過(guò)改變扭轉(zhuǎn)角、摻雜或電場(chǎng)來(lái)設(shè)計(jì)電子帶，可以實(shí)現(xiàn)不同的物質(zhì)相。然而，現(xiàn)有的莫爾系統(tǒng)在各個(gè)方面都存在局限性。首先，用于電子能帶工程的莫爾條紋通常形成于具有相似晶格常數(shù)的范德華（vdW）層之間。其次，電勢(shì)深度因?qū)娱g耦合而固定，不易調(diào)整。第三，晶格和電子性質(zhì)必然耦合，從而導(dǎo)致不理想的限制，例如小扭轉(zhuǎn)角下的晶格重構(gòu)。因此，將莫爾勢(shì)的產(chǎn)生與功能層分離開(kāi)來(lái)的新方法將大大提高莫爾工程的靈活性。

六方氮化硼（hBN）作為一種寬間隙絕緣體，在 vdW 材料和異質(zhì)結(jié)構(gòu)中發(fā)揮著至關(guān)重要的作用。在絕大多數(shù)研究中，氮化硼層作為無(wú)源層，如原子光滑基底、覆蓋層或超薄隧道勢(shì)壘，顯著提高了電荷載流子遷移率或減少了光學(xué)諧振的不均勻展寬。一個(gè)例外是，由于 hBN 和石墨烯層的晶格常數(shù)相似，它們之間可能會(huì)形成莫爾條紋，從而改變多層材料的性能。例如，hBN 在中紅外范圍內(nèi)表現(xiàn)出自然雙曲色散，在室溫下可容納缺陷結(jié)合的單光子發(fā)射器，并可用作紫外線光子探測(cè)器。最近，人們發(fā)現(xiàn)扭曲的 hBN（t-hBN）雙層膜在傳輸和掃描探針測(cè)量中都表現(xiàn)出鐵電態(tài)。


二、研究成果

在這里，德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校Li Xiaoqin和德克薩斯州立大學(xué)Yoichi Miyahara課題組證明了 t-hBN 雙層膜或多層膜表面的靜電勢(shì)可用于在相鄰功能層上施加通用莫爾勢(shì)。這種莫爾勢(shì)可通過(guò)幾種方式進(jìn)行調(diào)節(jié)。首先，莫爾勢(shì)深度會(huì)隨著超晶胞尺寸和頂部 hBN 層厚度的變化而變化。電勢(shì)的大小與源自界面電荷再分配的電極化簡(jiǎn)單理論的預(yù)測(cè)一致。此外，這種表面電勢(shì)可以在由三個(gè) t-hBN 層形成的雙莫爾配置中進(jìn)行設(shè)計(jì)。當(dāng)兩個(gè)莫爾條紋的超晶胞尺寸相似時(shí)，每個(gè)界面上的電勢(shì)都會(huì)發(fā)生建設(shè)性的增加，從而產(chǎn)生約 400 meV 的更深電勢(shì)調(diào)制。當(dāng)兩個(gè)莫爾紋的超胞尺寸不同時(shí)，就會(huì)形成多種偏振態(tài)，從而實(shí)現(xiàn)不同的應(yīng)用，例如用于多態(tài)存儲(chǔ)器的鐵電疇。作為控制功能層光學(xué)特性的一個(gè)例子，他們展示了 t-hBN 襯底如何阻礙相鄰 MoSe2 單層的激子擴(kuò)散。他們的工作可能會(huì)激發(fā)未來(lái)的研究，將 t-hBN 襯底與相當(dāng)不同的材料（如具有不同晶格常數(shù)和對(duì)稱性的層狀材料或極性分子和聚合物）結(jié)合起來(lái)，從而擴(kuò)大莫爾工程在材料科學(xué)中的應(yīng)用范圍。相關(guān)研究工作以“Electrostatic moiré potential from twisted hexagonal boron nitride layers”為題發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊《Nature Materials》上。祝賀！


三、圖文速遞


圖1. t-hBN襯底的靜電莫爾電位改變了相鄰功能層的性質(zhì)

圖2. t-hBN雙層表面莫爾電位的超晶格尺寸依賴性

圖3. 雙莫爾超晶格和多層膜中增強(qiáng)的勢(shì)深和多層偏振態(tài)
在對(duì) t-hBN 雙層膜有了充分了解之后，他們通過(guò)組裝由三個(gè) t-hBN 層組成的雙莫爾結(jié)構(gòu)來(lái)進(jìn)一步設(shè)計(jì)莫爾勢(shì)。在圖 3a 所示的例子中，他們組裝了三個(gè) hBN 層，每個(gè)層的厚度約為 20 nm，扭轉(zhuǎn)角約為 0.02°。圖 3b 比較了圖 3a 中藍(lán)線和紅線所示區(qū)域的單莫爾紋和雙莫爾紋區(qū)域的表面電勢(shì)。圖 3b 中的雙莫爾紋結(jié)構(gòu)（紅色數(shù)據(jù)點(diǎn)和曲線）的電勢(shì)調(diào)制幾乎是單莫爾紋超晶格（藍(lán)色數(shù)據(jù)點(diǎn)和曲線）的兩倍，當(dāng)分析兩個(gè)約 800 nm 的超晶胞時(shí)。在雙莫爾紋區(qū)域，由于來(lái)自每個(gè)界面的靜電勢(shì)會(huì)產(chǎn)生建設(shè)性的增加，因此電勢(shì)調(diào)制的深度可達(dá) Vdouble = 390 meV（圖 3b）。在這個(gè)例子中，他們分析了接近 ~1 μm 的大型超級(jí)胞體。在峰值附近可以觀察到由于晶格重構(gòu)而導(dǎo)致的正弦函數(shù)偏差，例如單個(gè)摩爾紋區(qū)域。摩爾紋超晶格的完全晶格弛豫會(huì)導(dǎo)致 AB 和 BA 原子序被尖銳的疇壁分隔開(kāi)來(lái)。
圖 3c 展示了雙莫爾結(jié)構(gòu)的另一個(gè)例子，它由兩個(gè)界面組成，兩個(gè)界面的周期非常不同，分別為 ~3.5 μm 和 ~300 nm，對(duì)應(yīng)的扭轉(zhuǎn)角分別為 0.004°和 0.05°。每層厚度約為 20 nm。在較大的超晶胞被藍(lán)色虛線包圍的地方，可以清楚地觀察到堆疊的三角形超晶胞。對(duì)兩個(gè)大超晶胞邊界上的電勢(shì)調(diào)制進(jìn)行線切割（紅線），他們觀察到在振幅約為 120 mV 的正弦調(diào)制上疊加了約 150 mV 的階梯狀增加（圖 3d）。

圖4. t-hBN襯底的莫爾勢(shì)阻礙了單層MoSe2中激子的擴(kuò)散
在這里，他們展示了層內(nèi)激子在 MoSe2 單層中的擴(kuò)散受到 t-hBN 襯底施加的莫爾勢(shì)的阻礙。在這一過(guò)程中，他們發(fā)現(xiàn)了一些新的問(wèn)題。他們進(jìn)行了空間分辨泵浦探針實(shí)驗(yàn)，以比較樣品中兩個(gè)區(qū)域（圖 4b 中紅點(diǎn)標(biāo)出的區(qū)域）的激子擴(kuò)散情況，這兩個(gè)區(qū)域分別為單層 hBN 或具有 ~700 nm 超微粒的 t-hBN 雙層。
圖 4c-e 顯示了 MoSe2/單 hBN 區(qū)域激子擴(kuò)散的空間圖像。圖 4f 顯示了每幅圖像的線切割（白色虛線）。隨著泵浦和探針之間延遲時(shí)間的增加，可以清楚地觀察到激子擴(kuò)散超出了激發(fā)激光光斑（黑色虛線）。相比之下，在 MoSe2/t-hBN 區(qū)域觀察不到激子擴(kuò)散（圖 4g-j）。在以前對(duì)由 hBN 封裝的 TMD 單層進(jìn)行的許多研究中，都觀察到了激子擴(kuò)散現(xiàn)象。

四、結(jié)論與展望

總之，他們對(duì) t-hBN 層表面的深層靜電勢(shì)進(jìn)行了量化，并認(rèn)為它可以對(duì)相鄰功能層施加普遍的莫爾勢(shì)調(diào)制。他們建立了一個(gè)簡(jiǎn)單的模型，通過(guò)靜電勢(shì)隨扭轉(zhuǎn)角和與界面 z 的距離的系統(tǒng)變化來(lái)描述這種靜電勢(shì)，并展示了雙莫爾結(jié)構(gòu)中兩個(gè)界面的累積效應(yīng)，其電勢(shì)深度可達(dá) ~400 meV。在以前研究的莫爾紋系統(tǒng)中，無(wú)法達(dá)到如此強(qiáng)的莫爾紋電勢(shì)深度。作為控制相鄰半導(dǎo)體單層特性的一個(gè)簡(jiǎn)單例子，他們證明了激子擴(kuò)散會(huì)受到 t-hBN 襯底的阻礙，補(bǔ)充了之前關(guān)于石墨烯/hBN 襯底對(duì)激子共振的介電調(diào)制的研究。此外，他們還計(jì)算了如何結(jié)合 t-hBN 襯底和柵極電壓來(lái)調(diào)整天然石墨烯雙層的電子帶，使其從拓?fù)淦椒沧優(yōu)榉瞧椒?。hBN 與功能層之間的異質(zhì)界面不應(yīng)改變功能層的能帶，將 hBN 用作襯底和覆蓋層的常見(jiàn)做法就證明了這一點(diǎn)。因此，他們的工作為拓寬莫爾工程學(xué)以周期性調(diào)節(jié)各種電子和光子功能層的特性提供了一種可行的方法。

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